Chemical Kinetic Method for Active-Site Quantification in Fe-N-C Catalysts and Correlation with Molecular Probe and Spectroscopic Site-Counting Methods
Quelle: BAM
Atomar dispergierte Katalysatoren, manchmal auch als Einzelatomkatalysatoren bezeichnet, sind eine vielversprechende Materialklasse, um Edelmetallkatalysatoren bei gesellschaftlich wichtigen elektrokatalytischen Reaktionen und zunehmend auch bei thermokatalytischen Reaktionen zu ersetzen oder die erforderliche Metallbeladung zu verringern. Das katalytisch aktive Zentrum solcher Materialien ist ein einzelnes Atom oder Ion, das an spezifische Bindungsstellen der Katalysatoren gebunden ist. Die Kenntnis der spezifischen Aktivität bestimmter Katalysatorzusammensetzungen oder der intrinsischen katalytischen Aktivität bestimmter katalytischer Stellen ist für die Optimierung solcher Katalysatoren, aber auch für den Vergleich mit herkömmlichen Katalysatoren von grundlegender Bedeutung. Bis heute ist die genaue Quantifizierung der Anzahl/Konzentration der zugänglichen katalytisch aktiven Stellen jedoch noch Gegenstand der wissenschaftlichen Forschung. In dieser Veröffentlichung wird ein kritischer Überblick über die derzeit verwendeten Techniken gegeben und eine neue, chemisch-kinetische Methode vorgestellt. Darüber hinaus werden modernste Katalysatoren führender Gruppen inklusive dem Fachbereich 3.6 der BAM auf diesem Gebiet für den Vergleich der neuen Technik mit den etablierten Techniken der gepulsten CO-Chemisorption, der Mössbauer-Spektroskopie und des elektrochemischen reduktiven Strippens von NO verwendet. Der Artikel gibt einen nützlichen Überblick über die modernsten Techniken, die verwendet werden sollten, und motiviert zur Fortsetzung der Forschung mit dem Ziel, eine einheitliche messtechnische Norm für die neue Katalysatorklasse zu schaffen.
Chemical Kinetic Method for Active-Site Quantification in Fe-N-C Catalysts and Correlation with Molecular Probe and Spectroscopic Site-Counting Methods
Jason S. Bates, Jesse J. Martinez, Melissa N. Hall, Abdulhadi A. Al-Omari, Eamonn Murphy, Yachao Zeng, Fang Luo, Mathias Primbs, Davide Menga, Nicolas Bibent, Moulay Tahar Sougrati, Friedrich E. Wagner, Plamen Atanassov, Gang Wu, Peter Strasser, Tim-Patrick Fellinger, Frédéric Jaouen, Thatcher W. Root, and Shannon S. Stahl
Journal of the American Chemical Society 2023